是一种绿色的选择性氧化方法,构建了染料/TiO
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中科院化学所光化学院重点实验室日前成功利用染料/TiO2可见光光催化反应原理,有效避免了空穴和羟基自由基的产生,可在常温常压下直接利用分子氧,高选择性地将醇类化合物氧化为对应的醛,成功将可见光催化用于有机物的绿色选择性氧化反应。 在国家自然科学基金委、科技部以及中科院的资助下,该课题组成功地将光催化反应从紫外光区拓展到可见光区,从而实现在太阳光照射下光催化消除污染物的研究。通过对光催化机理的不断深入研究,科研人员发现,在光催化反应过程中,如果能够抑制染料自由基和氧气及活性氧物种的反应,就可以使染料分子催化循环而不发生降解。他们选择具有适合氧化还原电位的蒽醌类染料茜素红(一种便宜的商品化染料),构建了可见光光催化体系。在可见光照射下,茜素红可高选择性地氧化有机溶剂中的醇类化合物,生成相应的醛类化合物。该体系适用于芳香醇、脂肪醇、含α-β双键的醇、含氮杂原子的醇等一级醇的选择性氧化,选择性高于99%,转化数可高于600。 与现有醇类催化氧化的方法,如在高温高压条件下使用贵金属的催化反应,或使用强氧化剂以及过氧酸等的氧化方法相比,该体系可在室温下进行,以可见光为驱动力,以氧气为氧化剂,体系中不涉及贵金属和过渡金属离子,也没有强氧化剂和酸碱,是一种绿色的选择性氧化方法。 据了解,二氧化钛光催化作为一种绿色的氧化方法,在有机污染物降解方面的应用越来越受到重视。此前所应用的非可见光——紫外光激发二氧化钛所产生的空穴及羟基自由基具有很强的氧化性,虽然能够将大部分有机污染物氧化分解为二氧化碳、水等无机产物,但因为这种催化产生的是无选择性的强氧化能力,使得光催化选择性氧化方面的研究一直进展缓慢。

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在国家自然科学基金委、科技部以及中科院的长期支持下,光化学院重点实验室的研究人员在可见光光催化降解有机污染物及其机理方面进行了十几年的系统深入研究。最近应英国皇家化学会综述期刊ChemicalSocietyReviews的邀请,撰写了题为Semiconductor-mediatedphotodegradationofpollutantsundervisible-lightirradiation的综述论文(Chem.Soc.Rev.2010,39,4206-4219),系统地介绍了该课题组取得的相关研究成果。 高效安全地消除低浓度、高毒性、难降解有机污染物一直是环境化学领域面临的最具挑战性课题之一。利用紫外光光催化原理降解有机物污染物是国际上的主要方法之一。然而,由于照射到地球表面的太阳光近一半是可见光,因此如何实现利用太阳光中的可见光光催化降解污染物是该领域的一个关键科学问题。 该课题组从1995年开始致力于染料污染物可见光光催化降解及其机理的研究。研究发现,染料分子吸收可见光被激发后可以向半导体导带注入电子实现了电荷分离,通过半导体导带的媒介作用实现了可见光照射下染料分子和空气中氧分子的同时活化,成功地将有机染料污染物氧化降解。通过对几十种染料污染物降解的研究,证明了该原理的有效性和普适性。该研究将TiO2光催化从紫外光区拓展到了可见光区域。 该课题组还进一步对染料污染物降解的微观过程进行了深入而系统的研究,揭示了一个与传统光催化有着本质区别的可见光光降解机理。该机理不涉及传统光催化中半导体的带-带吸收以及空穴的生成和反应,而是利用染料污染物分子吸收可见光诱发的活性自由基和分子氧的共同作用导致污染物降解。该原理不仅能用于有色染料污染物本身的可见光光催化降解,还在无色小分子污染物的氧化降解、卤代污染物的还原脱卤以及可见光光催化合成化学品等方面有着广泛的应用前景。 相关研究成果先后J.Am.Chem.Soc.,Angew.Chem.Int.Ed.,Environ.Sci.Technol.等刊物上发表。 金沙国际娱城送彩金,标签:金沙国际娱城, 污染物

二氧化钛光催化作为一种绿色的氧化方法,在有机污染物降解方面的应用越来越受到重视。紫外光激发二氧化钛产生的空穴及羟基自由基具有很强的氧化性,能够将大部分有机污染物氧化分解为二氧化碳、水等无机产物。然而,正因为这种无选择性的强氧化能力,使得光催化选择性氧化方面的研究一直进展缓慢。

与现有醇类催化氧化的方法,如在高温高压条件下使用贵金属的催化反应,或使用强氧化剂如Cr、OCl-、Cl2以及过氧酸等的氧化方法相比,本体系在室温下进行,以可见光为驱动力,以氧气为氧化剂,体系中不涉及贵金属和过渡金属离子,也没有强氧化剂和酸碱,是一种绿色的选择性氧化方法。研究结果发表在德国《应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 2008, 47, 9730-9733)上,并被该刊列为Hot Paper.

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